傅杰团队与中国石油大学(北京)刘坚教授课题组合作,合成了具有不同晶相结构氧化锆 (单斜ZrO2:m-ZrO2, 四方ZrO2:t-ZrO2) 负载的Cu基催化剂,并有效调控了金属与载体间的相互作用力,更深层次地考察载体结构对催化剂活性的影响。通过活性考评发现具有金属-载体强相互作用的Cu/t-ZrO2在甲醇水产氢、脂肪酸加氢、脂肪酸原位加氢等反应上的活性均明显强于Cu/m-ZrO2及金属-载体相互作用弱的Cu/t-ZrO2。通过光谱学、电镜学、化学吸附等表征手段揭示了催化剂的结构以及金属-载体相互作用的规律。此外,DFT计算的结果进一步阐明了具有金属-载体强相互作用的Cu/t-ZrO2形成丰富的金属-载体界面是催化剂具有优异原位加氢活性的原因。该研究为更好地理解催化剂载体结构以及金属载体界面差异与催化剂活性与构效的关联提供了一种合理的解释,为功能化非均相催化材料的设计制备提供了更多的可能性。
相关研究成果发表在国际著名期刊ACS Catalysis(2020,10(16),9098)上。 原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02320